11.1. Поведение радиоактивных газов и аэрозолей в атмосферном воздухе

При поступлении в атмосферу радиоактивных продуктов, возникающих при испытании ядерного оружия, и попадании в ат- мосферный воздух радиоактивных отходов от тех или иных объектов выявлены некоторые общие закономерности в их поведении. Вместе с тем при испытаниях ядерного оружия значительная часть радионуклидов увлекается в верхние слои тропосферы и стратосферу, поэтому их поведение в этом случае в значительной степени обусловлено особенностями метеорологических процессов в атмосфере всей планеты. Какие же явления имеют место при взрывах ядерного оружия?

При взрыве ядерных устройств реакции деления и синтеза практически происходят за 10^-7 с, при этом температура настолько высокая, что разрушаются все химические связи, происходит ча- стичная, а у некоторых атомов и полная ионизация. Все устройство целиком превращается в газ, состоящий из нейтральных и ионизированных атомов. В этой стадии фиксируют быстро расширяющийся огненный шар, плотность газа в котором из-за высокой температуры значительно меньше плотности атмосферного воздуха. Это способствует быстрому подъему огненного шара до такой высоты, где его плотность становится равной плотности окружающего воздуха. Быстрый подъем шара создает на его пути область разрежения, в которую с большой скоростью перемещаются более плотные массы воздуха. Формируется мощный восходящий поток в виде вертикального столба - ножки гриба. Через несколько

миллисекунд после детонации наступает стадия особенно сильной генерации светового и теплового излучения, ведущая к потере энергии. По этой причине и вследствие почти адиабатического расширения огненного шара температура его снижается и начинается конденсация содержащихся в нем паров. При конденсации образуются радиоактивные аэрозоли различного размера. Так возникает радиоактивное облако в виде гриба. Ход этого процесса, химический состав и структура образующихся продуктов в значи- тельной степени зависят от условий, в которых произведен взрыв, а также от вида и мощности взрываемого устройства.

Объем облака составляет примерно 100 км³ на 20 кт тротилового эквивалента, или 5000 км³ на 1 Мт тротилового эквивалента.

Крупные частицы под действием силы тяжести довольно быстро выпадают в районе взрыва, создавая местное, локальное загрязне- ние. Частицы микронного и субмикронного размера оседают медленно, оставаясь взвешенными в воздушных массах, входящих в состав облака. Выпадение этих частиц приводит к радиоактивному загрязнению в точках земного шара, удаленных на десятки тысяч километров от места испытаний, т.е. к глобальному загрязнению.

Продукты деления ядерных взрывов в значительной мере распределяются в зависимости от условий испытаний и мощности устройств, например при взрывах мегатонного класса, следующим образом: при воздушных взрывах на большой высоте 90% всех осколков увлекается в стратосферу, локальных загрязнений нет, при наземных взрывах 20% попадает в стратосферу, 80% выпадает в районе взрыва. При взрыве над поверхностью моря 30% попадает в стратосферу, 70% выпадает в виде местных осадков. При всех видах взрывов атомных зарядов килотонного класса практически вся активность остается в тропосфере или попадает в виде местных осадков.

При попадании мелких радиоактивных аэрозолей в состав радиоактивного облака в тропосферу происходит их разбавление в результате диффузии, горизонтального размывания в направлении движения ветра и смещения воздушных струй по вертикали.

При сопоставлении результатов исследований переноса радиоактивных аэрозолей с метеорологическими данными было уста- новлено, что радиоактивные аэрозоли в тропосфере мигрируют в соответствии с законом перемещения воздушных масс. При этом скорость переноса вдоль параллели значительно больше, чем в ме-

ридиональном направлении, и, прежде чем тропосфера очистится от радиоактивных осколков, они успевают несколько раз обойти земной шар вдоль параллели. За это время распространение вдоль меридиана происходит на 10-20? от широты, на которой были проведены испытания. Насколько быстро переносятся в тропосфере радиоактивные частицы, можно проиллюстрировать следующими примерами: продукты взрыва, проведенного в штате Невада (США) 07.03.55, через 5 дней выпали в значительном количестве в окрестностях Ленинграда, после взрыва 13.02.60 в Сахаре радиоактивные продукты были обнаружены 17.02.60 в Крыму.

Расположение полосы максимальной загрязненности на широте проведенного испытания фиксируют только в средних широтах. При испытаниях в зоне экватора полоса максимального тропосферного выпадения смещается от широты места взрыва в сторону полюса. Был отмечен также переход продуктов ядерных взрывов в верхней тропосфере через зону экватора из северного полушария в южное.

Какие процессы способствуют выпадению мельчайших радиоактивных аэрозолей? Гравитационное оседание частиц, создающих глобальное загрязнение, не имеет значения, поскольку оно происходит крайне медленно. Скорость падения таких частиц в воздухе представлена на рис. 11.

Выпадение мелких частиц радиоактивных аэрозолей из тропосферы на земную поверхность происходит в результате иных процессов, к которым относятся:

•  прилипание частиц аэрозолей к поверхности наземных предметов и почве (при обтекании их приземным слоем воздуха), в первую очередь растительности;

•  коагуляция с частицами местной, нейтральной, нерадиоактивной пыли;

•  захват аэрозолей элементами природных облаков (при их формировании);

•  вымывание аэрозолей при осадках (захват частиц падающими каплями).

Первые два процесса связаны с так называемым сухим выпадением, другие - с атмосферными осадками.

В результате наблюдений за тропосферным переносом радиоактивных аэрозолей и их выпадением установлено, что очистка тропосферного воздуха зависит от метеорологических условий,

Рис. 11. Скорость падения частиц субмикронного размера в воздухе при плотности материала частиц 1,5 г/см³

при этом решающая роль принадлежит осадкам. В умеренных широтах в среднем за год за все дни с осадками выпадало в 9 раз больше радиоактивных продуктов, чем за все дни без осадков.

В засушливых районах за каждый день с дождем выпадало также больше радиоактивных продуктов, чем за сухой день без осадков. Однако в этих зонах дней с осадками обычно мало, поэтому на них приходилась меньшая доля годового выпадения, чем во влажных районах.

При выпадении радиоактивных продуктов в отсутствии атмосферных осадков главная роль принадлежит турбулентному пере- мешиванию воздушных масс, при котором постоянно обновляется самый нижний, прилегающий к земной поверхности слой воздуха.

Сложное сочетание всех метеорологических факторов и содержания радиоактивных осколков в атмосферном воздухе свидетель- ствует о том, что величина выпадения в одном и том же пункте в разные дни могла меняться в 1000 раз.

Скорость очистки тропосферы от радиоактивных загрязнений при усреднении времени, необходимого для выпадения хорошо и слабо вымываемых осадками активных аэрозолей, имеет экспоненциальный характер с периодом полуочищения 20-40 дней. С практической точки зрения самым важным является твердо установленный факт быстрой очистки тропосферы от основной части попавших в нее радиоактивных продуктов ядерных взрывов под действием атмосферных осадков.

Экспериментальные взрывы малой мощности, дававшие только тропосферные загрязнения, играли незначительную роль в глобальных выпадениях. Преобладали по значимости испытания устройств мегатонного класса, при которых основная масса радиоактивных осколков поступала в стратосферу.

При ядерных взрывах большой мощности мельчайшие радиоактивные аэрозоли в составе радиоактивного облака попадают в

стратосферу. Облако захватывается стратосферными воздушными течениями и переносится в общем направлении вдоль параллели со скоростью около 100 км/ч, при этом оно вытягивается в направлении переноса (скорость перемещения в меридиональном направлении во много раз меньше). Наряду с этим происходит диффузия облака в перпендикулярных переносу направлениях. Гравитационное оседание мелких аэрозолей, как и в тропосфере, медленное. Так, например, на высоте 33-35 км скорость оседания частиц диаметром 10 мкм составляет 30 м/ч или 250 км/год. Для частиц диаметром менее 0,1 мкм броуновское движение преобладает над седиментацией. На меньшей высоте скорость оседания частиц снижается за счет повышения плотности атмосферы. В результате частицы определенного размера теряют способность к падению. На этом уровне создается седиментационное равновесие, частицы оказываются надолго включенными в воздушные массы стратосферы.

В расслоении аэрозолей разного размера большую роль играет солнечная радиация. При поглощении солнечного тепла пылин- ки увлекаются пузырьком теплого воздуха, окружающего нагретую пылинку, причем скорость их подъема тем больше, чем меньше размер пылинки. В ночное время это расслоение усиливается за счет более быстрой седиментации крупных частиц. Влиянием лучистой энергии можно объяснить и тот факт, что концентрация радиоактивных аэрозолей в стратосфере в экваториальных и умеренных широтах максимальна на высоте 20-25 км, хотя первоначальный уровень стабилизации радиоактивных облаков находится иногда ниже, а иногда и значительно выше указанных высот. При этом продукты деления обнаруживают в обоих полушариях с большей концентрацией над умеренными и высокими широтами, чем над экваториальной зоной. Концентрация этих продуктов в северном полушарии выше, чем в южном, т.е. имеется определенная зависимость от зон наиболее интенсивных испытаний.

Радионуклиды могут удерживаться в стратосфере от нескольких месяцев до нескольких лет. За это время короткоживущие изотопы распадаются, а количество долгоживущих элементов практически не изменяется (например, ⁹⁰Sr, ¹³⁷Cs). Таким образом, стратосфера является своеобразным резервуаром для накопления долгоживущих осколков деления с периодом полуочищения от 7 мес до 1 года.

Рис. 14. Распределение концентраций продуктов деления ядерных взрывов в воздухе планеты на разных широтах

Выпадению радионуклидов из стратосферы предшествует их переход из стратосферы в тропосферу. В настоящее время выдви- нут ряд гипотез, которые пытаются объяснить механизмы их перехода на основании результатов оценки глобальных выпадений на территории нашей планеты с учетом сезонных колебаний и др.

На какие особенности в картине глобальных выпадений следует указать? Глобальное радиоактивное загрязнение оказалось различным на разных широтах и примерно одинаковым вдоль каждой широтной полосы, за исключением особо засушливых зон и районов локального загрязнения. Распределение концентраций радиоактивных осколков в тропосфере, в частности в приземном слое воздуха, было довольно изменчиво. Однако чаще всего максимум приходился на 25-30? широты в обоих полушариях, причем этот максимум, как правило, был выше в северном полушарии, чем в южном (рис. 14).

Максимум распределения по земной поверхности выпавших долгоживущих изотопов приходился на 40-50? широты (рис. 15).

Таким образом, максимум выпадений, по сравнению с максимумом загрязнения воздуха, смещен. По мнению многих исследо- вателей, причина смещения заключается в том, что субтропический пояс 25-35? широты беден осадками. На этих широтах из-за недостатка осадков дают меньшее выпадение более загрязненные воздушные массы, чем менее загрязненные в поясе 40-50?, где атмосфера обильно очищается осадками. Экваториальная зона,

Рис. 15. Распределение ⁹⁰Sr на разных широтах в поверхностной плотности выпадений и почве

несмотря на обилие осадков в ней, имеет слабо загрязненные воздушные массы, поэтому в этой зоне выпадения невелики.

Динамика глобальных выпадений также значительно изменяется в зависимости от сезона года. Максимум вьтадений в Северном полушарии приходится на II квартал, а в Южном - на IV, т.е. в обоих полушариях - на весну и начало лета.

Из всех гипотез, объясняющих причины распределения глобальных выпадений по широтам, а также их зависимость от сезона года, наибольший интерес представляет гипотеза, разработанная отече- ственным ученым Д.Л. Симоненко, согласно которой во время полярной зимы граница тропосферы в районе полюса опускается.

В конце зимы и начале весны граница тропосферы поднимается, нижняя часть стратосферы вместе с присутствующими в ней радиоактивными аэрозолями оказывается включенной в тропосферу (рис. 16) и радиоактивные продукты при тропосферном переносе выпадают.

При попадании радиоактивных осколков в стратосферу в высоких широтах в начале весеннего сезона условия для перехода аэрозолей благоприятны только к следующему году.

Рис. 16. Изменение высоты расположения аэрозолей в зависимости от продолжительности солнечной части суток. Незаштрихованные участки - солнечная часть суток, заштрихованные - ночь; г - радиус частиц аэрозоля (rj< r₂)

При очистке околополярной тропосферы от радиоактивных аэрозолей создается градиент их концентрации, направленный от экватора к полюсу. Периодическое освещение и затемнение полярной стратосферы перемещают аэрозоли из экваториальной стратосферы в полярную, а затем и в приполярную тропосферу. В связи с этим широтное распределение радиоактивных выпадений и их сезонность можно объяснить перемещением воздушных масс в пределах тропосферы из полярных районов в умеренные широты, причем этот перенос происходит независимо от географического расположения испытательных полигонов. Этот вывод автора подтвердили результаты исследований в 1965 г., когда максимум загрязнений от испытаний, проведенных в экваториальном районе Северного полушария, был зафиксирован в северных и умеренных широтах.

Гипотеза освобождения стратосферы от радионуклидов, высказанная группой отечественных ученых, работавших на борту экспедиционного судна «Витязь» с 06.10.58 по 28.04.60, предполагает

подъем воздушных масс в районе экватора с их проникновением в нижнюю часть стратосферы; из стратосферы эти воздушные массы опускаются в районе 25-35? Южного и Северного полушарий в результате натекания их на холодный клин полярного воздуха.

Наблюдаемую картину загрязнений пытаются также объяснить турбулентной диффузией на границе тропо- и стратосферы. По этой гипотезе поступление продуктов взрывов должно быть более интенсивным там, где сильнее турбулентная диффузия. Зоной наибольшей стабильности в нижней части стратосферы является район экватора, поэтому попавшие в стратосферу в районе экватора радиоактивные аэрозоли не могут выпадать в тех же широтах. Радиоактивные продукты с большой высоты над экватором в результате турбулентной диффузии как бы скользят по наклонной плоскости, входя в тропосферу на уровне 25-35?, и выпадают в более высоких широтах.

Рассмотренные выше, а также и другие предположения, трактующие процессы выпадения радиоактивных осколков, не дают исчерпывающего ответа на все вопросы, возникающие при попытках объяснить это сложное явление. По-видимому, дальнейшие исследования в этой области позволят выработать единое мнение о явлениях стратосферного переноса, необходимое для количественного расчета и прогнозирования радиоактивных загрязнений отдельных участков нашей планеты.

Характер поведения радионуклидов, поступающих в атмосферный воздух через дымовые трубы или трубы-шахты, зависит от их агрегатного состояния, дисперсности аэрозолей, метеорологических условий, рельефа местности, ряда технических параметров: высоты трубы, силы тяги в ней, температуры выбросов и др. Обычно при этом фиксируют те же самые процессы самоочищения, которые протекают в атмосфере при попадании в нее радионукли- дов, возникающих при испытании ядерного оружия (разбавление в результате диффузии, горизонтальное размывание в направлении движения ветра и смещение воздушных струй по вертикали, седиментация крупных частиц, выпадение мельчайших аэрозолей за счет прилипания к поверхности наземных предметов, коагуляция с частицами нейтральной пыли и т.д.). Однако эти процессы про- исходят в приземных слоях атмосферы, поэтому распространение радионуклидов, входящих в состав отходов, имеет ограниченный, локальный характер. Только при поступлении в атмосферный воз-

дух массивных загрязнений они могут распространиться от источников загрязнения на десятки, а иногда и сотни километров.

Выбросы, поступающие в атмосферный воздух, поднимаются над срезом трубы в результате направленного вверх перемещения в трубе и всплывания их в более холодном окружающем воздухе. Почти мгновенно начинаются процессы перемешивания и увеличения объема факела выброса. Скорость разбавления факела в первую очередь зависит от вертикального температурного градиента, с его возрастанием увеличивается и коэффициент турбулент- ной диффузии.

В зависимости от типов вертикального распределения температуры формируются различные виды дымовых струй, например струи волнообразные, конусообразные, веерообразные, приподнятые, задымляющие. Волнообразная струя возникает при неустойчивом градиенте температур, часто наблюдаемом при теплой солнечной погоде, способствующей нагреванию поверхности земли, конусообразная - при неустойчивой ветреной, облачной погоде, веерообразная - при температурной инверсии, приподнятая - чаще всего при заходе солнца в момент возникновения температурной инверсии, задымляющая - чаще всего в утренние часы, когда исчезает ночная температурная инверсия.

Последняя форма струи самая неблагоприятная, так как в этом случае зона соприкосновения факела с поверхностью земли рас- полагается на близком расстоянии от трубы и создается высокая степень загрязнения воздуха в приземном слое. В разбавлении выбросов важное значение имеет скорость ветра: чем она выше, тем быстрее происходит разбавление факела, а следовательно, уменьшается степень загрязнения приземного слоя воздуха.

В практике расчетов высоты трубы, предназначенной для удаления радионуклидов и их разбавления в атмосферном воздухе, пользуются понятием «эффективная высота трубы». Этот показатель получают сложением высоты самой трубы и высоты, на которую благодаря тяге в ней поднимаются выбросы. Чем больше эффективная высота трубы, тем дальше от трубы располагается зона прикосновения факела к земле и тем меньше концентрация в приземном слое воздуха веществ, входящих в состав выбросов.

Последнее обусловлено тем, что с увеличением эффективной высоты трубы возрастает сечение факела выброса в зоне его со- прикосновения с поверхностью земли.

В настоящее время ряд ученых предложили формулы расчета эффективной высоты трубы, удовлетворяющие запросам практики, где учтены не только технические условия (объем выбросов, их температура, удельная активность и др.), но и метеорологические параметры (вертикальный градиент температуры и скорость ветра).

В результате процессов самоочищения атмосферы большая часть радионуклидов выпадает на поверхность земли (некоторое количество короткоживущих радионуклидов в форме аэрозолей и газов остается в атмосферном воздухе).

11.2. Поведение радионуклидов в почве и их миграция в наземную флору и фауну

Миграция радионуклидов при попадании их в почву зависит от ряда условий: физико-химических свойств отдельных изотопов и формы химических соединений, в которых они находятся, физико-химических свойств почвы, наличия в ней ионов, близких по химическим свойствам к попадающим в почву радиоизотопам, рН среды, характера движения грунтовых вод и т.п.

В состав почвы входят минеральные и органические вещества, вода и воздух, объединенные в сложную физико-химическую систему, которая обеспечивает растению механическую опору и снабжает его питательными веществами.

Вертикальный профиль почвы состоит из слоев (горизонтов), различающихся физико-химическими особенностями. Условно вы- деляют 3 типа горизонтов: самый верхний горизонт мощностью до 30-60 см (в черноземной зоне и более), где протекает большинство жизненных процессов; второй горизонт - подпочва - простирается до глубины 120-150 см; до глубины 180-210 см залегает слой рыхлой и частично выветренной материнской породы почвы.

Важнейшие физико-химические процессы, происходящие в почве и обеспечивающие ее плодородие, зависят главным образом от содержания в ней частиц с высокими ионообменными свойствами. Большая часть питательных веществ в почве содержится не в почвенной воде, а адсорбирована на поверхности почвенных частиц. Например, глинистые частицы в 1 м³ суглинка имеют суммарную поверхность более 1,6?10⁶ м². Способность отдельных разновидностей почвы адсорбировать катионы количественно определяется

емкостью поглощения, выражаемой в миллиэквивалентах катионов, необходимых для нейтрализации отрицательного заряда 100 г почвы при рН 7,0. Высокую емкость поглощения имеют глинистые почвы и чернозем, сорбционная способность которого обусловлена наличием в нем гумуса. Поглотительная способность песчаных почв гораздо меньше. Следует отметить важную особенность в процессе поглощения радионуклидов почвами: попадая в почву в ультрамалом количестве, радиоактивные элементы не конкурируют между собой за место на сорбирующей поверхности, поэтому обычно почвы по отношению к ним остаются, как правило, малонасыщенными. Некоторые изотопы, например стронций и цезий, могут переходить из обменной формы в необменную благодаря их включению в кристаллическую решетку присутствующих в почвах минералов, солей фосфатов, сульфатов и других малорастворимых соединений.

Установлено, что осколочные продукты при попадании на поверхность почвы прочно фиксируются в ее верхнем слое. Проник- новение их вглубь обычно пропорционально количеству дождевых осадков. Указанный процесс протекает медленно, и даже в местах, где количество осадков значительно, проходит несколько лет, прежде чем радиоизотопы накопятся в нижележащих слоях в заметном количестве. Так, из выпавшего после испытаний ядерного оружия количества ⁹⁰Sr до 80% удерживается в верхнем слое почвы толщиной до 5 см и лишь малая его доля проникает глубже 15 см. Сказанное в полной мере относится и к ¹³⁷Cs. При вспыхивании радиоактивные продукты по всей толще обработанной почвы рас- пределяются равномерно.

Важную роль в перераспределении изотопов, попавших на поверхность земли, играют топографические и климатические усло- вия. С крутых склонов радионуклиды вместе с частицами почвы могут сноситься потоками атмосферных осадков, накапливаясь на пониженных участках рельефа и попадая в воду. В миграции изотопов имеют значение процессы, наблюдаемые при ветровой эрозии почвы и т.д.

В результате загрязнения почвы радионуклидами они поступают в наземную растительность - первый путь. В целом за счет ме- ханического распределения, в том числе и растительностью, почва теряет в год до 2,5% ⁹⁰Sr и 0,7% ¹³Сs.

Радиоактивные изотопы, находящиеся в почве, как правило, переходят в корневые системы точно так же, как и стабильные изотопы тех же элементов. Если химические свойства стабильных и радиоактивных элементов одинаковы, они поступают в растение в исходной пропорции. Так, при выращивании растений на простых неорганических растворах, содержащих кальций и стронций, соотношение этих элементов сохраняется и в растениях. Степень усвоения стронция растениями из почвы зависит от его химической формы, физиологических потребностей растений и физикохимических свойств. Чем прочнее радиоизотоп фиксируется в почве, тем меньшее его количество попадает в растение. Например, овес, выращенный на песке, накапливал ⁹⁰Sr в несколько раз больше, чем овес, произрастающий на тяжелом суглинке. При этом из глинистого песка поступало 8-10%, а из тяжелого суглинка - 1% всего ⁹⁰Sr, внесенного в почву. Относительное накопление растениями различных элементов из почв выглядит следующим образом:

Sr > I > Ва > Cs, Ru > Се > Y, Pm, Zr, Nb > Pu.

Попадая из почвы в растение, радиоактивные элементы в зависимости от свойств проникают в наземные части или же задержи- ваются в корневой системе. Такие изотопы, как ⁹⁰Sr и ¹³⁷Cs, легко проникают через корневую систему во все части растения. Такие радиоактивные элементы, как церий, рутений, цирконий, иттрий, плутоний, накапливаются в основном в корневой системе.

В процессе перехода ряда радионуклидов из почвы в растения установлено, что радиоактивные изотопы, близкие по своим хими- ческим свойствам к стабильным элементам (например, ⁹⁰Sr к ⁴⁰Са), усваиваются растениями в меньшей степени. Величину, показывающую, насколько изменится содержание ⁹⁰Sr по отношению к кальцию при переходе его из почвы в растение, называют коэф- _{фициентом дискриминации:}

Эффект дискриминации заключается в более прочной фиксации в почвах стронция, чем кальция. Не исключено также и не- которое избирательное (селективное) отношение растений к этим двум элементам. Обычно коэффициент дискриминации меняется

в зависимости от степени насыщенности почвы стабильным кальцием, вида растений, а также от периода их развития. Для боль- шинства растений этот коэффициент по ⁹⁰Sr составляет 0,8-1,0. Интенсивность накопления радионуклидов растениями может быть уменьшена при внесении в почву, содержащую небольшое количество стабильных аналогов, минеральных удобрений. Так, интенсивность накопления в растениях уменьшается при обогащении почвы кальцием.

Наконец, следует отметить, что при возрастании удельной активности почвы степень накопления радиоизотопов в растениях несколько уменьшается.

Второй путь возможного поступления радионуклидов в растения заключается в поглощении их через поверхность надземных частей. При нанесении на листья радиоизотопов они проникают во внутреннюю структуру в месте соприкосновения, а затем перемещаются и в другие части растения. Рутений и церий задерживаются в основном вблизи места первичного нанесения. Стронций и йод передвигаются по растению достаточно быстро, и уже через 90 ч их находят во всех частях растений. Особенно высокая подвижность у "^s.

Вследствие выпадения на земную поверхность радиоактивных осколков загрязнению подвергается вся наземная растительность. Уровень накопления в ней радиоактивных осколков обусловлен, с одной стороны, плотностью выпадений, а с другой - условиями произрастания. Так, больше радионуклидов накапливают многолетние луговые травы, чем однолетние сельскохозяйственные культуры. Определенную роль в накоплении осколочных продуктов играют площадь поверхности растений и его строение. Так, форма соцветий пшеницы способствует максимальному удержанию выпадающих мельчайших аэрозолей.

В лесной зоне больше всего задерживают радионуклиды хвойные породы деревьев, что связано с медленной сменой хвои. Ли- ственные породы деревьев в средней полосе ежегодно сбрасывают свой покров, поэтому степень накопления у них меньшая.

В результате загрязнения луговых трав радиоактивными продуктами они поступают в организм животных алиментарным путем. При попадании в желудочно-кишечный тракт сельскохозяйственных животных загрязненной растительной пищи эффективно ре-

зорбируются цезий, йод, фосфор, стронций. Церий, иттрий, прометий и другие элементы попадают в кровоток в незначительном количестве. Попавшие в кровоток радиоактивные изотопы рас- пределяются по различным органам и тканям: стронций, иттрий, радий концентрируются в скелете, цезий - в мышцах, йод - в щитовидной железе, рутений - в почках и т.д. Из организма животного они выводятся с характерным для каждого изотопа периодом полувыведения. При всасывании из желудочно-кишечного тракта стронция и кальция у животных наблюдается дискриминация радиоактивного стронция. Согласно материалам НКДАР при ООН, величина указанного коэффициента составляет в среднем 0,23. Радиоактивные элементы выводятся из организма животных с калом и мочой. Установлено присутствие их в молоке (например, ¹³¹I). При выведении ⁹⁰Sr с молоком отмечается дискриминация его по отношению к кальцию. Коэффициент дискриминации в звене растительная пища животных - молоко составляет примерно 0,12-0,24. Указанные коэффициенты дискриминации могут существенно меняться в зависимости от характера питания животных, их физиологического состояния и т.д., поэтому эти величины ори- ентировочные.

11.3. Поведение и пути миграции радионуклидов в открытых водоемах

При поступлении в воду открытых водоемов в первую очередь фиксируют разбавление радионуклидов, поглощение их дном и тканями гидробионтов. Эффективность процесса разбавления в реках и замкнутых водоемах неодинакова. Степень и скорость этого явления в реках зависят от ряда гидрологических причин: соотношения объема загрязнений и расхода воды в реке, скорости течения, турбулентности водного потока, глубины, формы русла, рельефа дна и т.д. В реках горного типа максимальное разбавление радионуклидов происходит на малом расстоянии в течение нескольких минут, а на реках равнинного типа с выраженной струйностью течения протяженность участка, на котором заканчивается разбавление, может достигать десятков километров. Интенсивность разбавления в замкнутых водоемах (пруды, озера, водохра- нилища) значительно меньше за счет течений, волнового режима и в определенной степени процесса диффузии.

В морях и океанах скорость разбавления радиоактивных продуктов зависит в первую очередь от скорости перемещения (течения) водных масс и процессов их перемещения. Так, после испытаний ядерного оружия США в районе Маршалловых островов в 1954 г. радиоактивные продукты, попавшие в воду, первоначально перемещались в Западном полушарии к Азиатскому материку, затем загрязнение распространилось к северу по течению Куро-Сиво. При этом продукты деления за 40 дней переместились на 192 км, продиффундировав на глубину 40-50 м. Разбавление введенной активности в 0,37 ТБк было таково, что средняя концентрация после 40 дней равнялась 5,5 кБк/л, а площадь загрязнения - примерно 40 км².

Одновременно с разбавлением радиоактивных изотопов в воде открытых водоемов происходит и их интенсивная сорбция дном и донными отложениями. В результате дно становится своеобразным депо долгоживущих элементов. Степень накопления дном радиоактивных продуктов зависит от структуры грунта. При возрастании ионообменной емкости грунта степень накопления изотопов возрастает. Так, при внесении в воду экспериментального пруда ⁹⁰Sr и активности воды 740 Бк/л коэффициент накопления (отно- шение удельной активности пробы к удельной активности воды) для песка был равен 20, для суглинка - 110. Существенную роль в накоплении дном радионуклидов играют их химические свойства. Слабо фиксируется грунтом дна ³⁵S, лучше - ³²Р, ¹³⁷С и др. На количество радиоактивных продуктов в пробе влияет удельная активность воды - она возрастает с ее увеличением, хотя коэффициент накопления при этом уменьшается. Если дно состоит из плотных глинистых пород, распространение продуктов деления урана в глубину достигает лишь 15 см, на большей глубине резко уменьшается активность. Проникновение в глубину рыхлого дна, сложенного, например, из торфа, достигает 1,5 м и более. Подобная картина характерна и для песчаных грунтов.

При постоянстве концентраций радиоактивных изотопов в воде возникает устойчивое динамическое равновесие с содержанием их в донном грунте. При уменьшении активности воды обычно процесс десорбции радионуклидов и их поступление в воду замедляются. Таким образом, дно в этом случае может быть источником вторичного загрязнения воды.

Наряду с разбавлением радионуклидов в воде и сорбцией дном они накапливаются в гидробионтах в результате адсорбции и диф- фузии, поступления через органы дыхания и алиментарным путем.

Механизм накопления радионуклидов микрофлорой зависит от их химических свойств. Так, кальций для бактерий не является биогенным элементом, поэтому накопление радиоактивного стронция бактериями происходит за счет процесса физико-химической адсорбции атомов этого элемента на поверхности бактериальных клеток. В противоположность стронцию биогенный элемент ³²Р ассимилируется бактериями в значительном количестве. Результаты экспериментальных исследований свидетельствуют о том, что при внесении в микробную взвесь радионуклидов уже через несколько минут удельная активность бактериальных тел становится во много раз выше, чем таковая водной среды, при этом с увеличением концентрации микробных клеток процент извле- ченных радиоактивных продуктов не возрастает. Таким образом, коэффициент накопления увеличивается при уменьшении числа микроорганизмов в водной среде. Кроме того, обнаружено уменьшение коэффициента накопления с возрастанием удельной активности воды. В зависимости от химических свойств радиоизотопов, вида микроорганизмов, удельной активности воды, ее рН и других условий коэффициент накопления для бактериальных клеток варьирует в широких пределах - от 100 до 4-6 млн и более.

Большая удельная поверхность тела у планктона, губок и некоторых других гидробионтов создает благоприятные условия для адсорбции ими значительного количества радиоактивных изотопов. Следует отметить, что скорость накопления планктоном радионуклидов значительна. Так, дафния накапливает 50-60% (предельное количество) радиоактивного стронция в течение 5 мин.

В последующем накоплении принимают участие и обменные процессы. Время, необходимое для максимального накопления радиоак- тивных продуктов зоопланктоном, составляет несколько часов.

У водных растений процесс накопления более медленный, так как главный путь поступления в них радиоактивных продуктов обусловлен процессами обмена. Предельное накопление в водорослях происходит в течение 7-30 сут.

У рыб основной путь поступления радионуклидов в организм алиментарный, поэтому в данном случае существенное значение имеет уровень загрязнения низших организмов, являющихся кор-

мом для рыб. Вместе с тем радиоактивные изотопы проникают в организм рыбы и через жабры. Значимость этого пути возрастает с повышением удельной активности. Время предельного накопления изотопов (при постоянстве концентрации) в теле рыб колеблется от 10 до 120 дней.

Коэффициент накопления радионуклидов тканями гидробионтов зависит от вида гидробионта, физико-химических свойств радиоизотопов, удельной активности воды, ее солевого состава, температуры и прочих условий. Водные организмы более интенсивно накапливают радиоизотопы биогенных элементов (фосфор, углерод и др.), а также элементы, родственные им по своим химическим свойствам. Как и для бактерий, коэффициенты накопления для гидробионтов уменьшаются с возрастанием удельной активности воды. Коэффициенты накопления у пресноводных организмов значительно выше, чем у обитателей морей и океанов (вместе с тем коэффициент накопления продуктов активации у морских гидробионтов выше, чем у пресноводных). Так, в 10 раз больше радиоактивного стронция накапливает рыба, обитающая в пресной воде, чем рыба морская. Накопление радиоизотопов происходит более интенсивно молодью рыбы (за счет более высокого уровня обмена веществ), чем взрослыми особями. Оптимальный уровень температуры воды для ее обитателей обычно соответствует максимальному накоплению радиоактивных продуктов.

В зависимости от указанных условий коэффициент накопления радионуклидов для планктона составляет 250-7500 и более, для водорослей - 100-28 000, для рыбы - 4-130.

При снижении удельной активности воды накопленные радиоактивные элементы из организма гидробионтов выводятся, причем интенсивность этого процесса тем выше, чем выше концентрация радионуклидов в тканях. В среднем в течение 10 дней пребывания в чистой воде планктон и водоросли теряют 95-97% общего количества накопленных продуктов. Выведение радионуклидов из тканей и органов рыб происходит с различной скоро- стью. Так, даже через 3 мес пребывания рыбы в чистой воде ⁹⁰Sr обнаруживается в ее мышцах до 10%, а в костях до 50% от первоначального уровня.

При попадании радионуклидов в водоем наблюдают их миграцию на прибрежную территорию в результате метеорологиче- ских, гидрологических и биологических факторов. Важное место

в миграции радиоизотопов занимает деятельность человека. Роль метеорологического фактора заключается в переносе радиоактивных аэрозолей, возникающих в пределах зоны загрязнения водного бассейна. Загрязнение прилегающей территории возможно при разливах в период паводка (при этом почва активно адсорбирует радиоактивные продукты из воды). В процессе миграции радиоактивных элементов из водоема принимают участие прибрежные растения (ольха, ива и др.), насекомые, личиночная стадия которых протекает в водоеме, земноводные и водоплавающие птицы. Основную роль в рассеивании радиоизотопов из водоемов играет хозяйственная деятельность человека.

11.4. Поведение радионуклидов в подземных водах

Основными факторами, определяющими поведение радиоактивных изотопов, попадающих в подземные воды, являются пути их поступления и физико-химические свойства, а также местные гидрогеологические условия, включающие геологическое строение участка и окружающего района, условия питания, движения и дренирования подземных вод, их химический состав и гидроди- намическую обстановку в водоносном горизонте. Сложная совокупность и переплетение указанных факторов обусловливают то многообразие в поведении и миграции радионуклидов, которое возможно в реальной обстановке.

По условиям формирования и поведения подземные воды подразделяют на два основных типа: ненапорные (грунтовые) и напорные (артезианские).

Основная особенность грунтовых вод заключается в том, что они имеют непосредственное питание от атмосферных осадков и поверхностных вод. В свою очередь грунтовые воды по условиям возможного питания подразделяют на воды, приуроченные к участкам, удаленным от открытых водоемов, и на воды, находящиеся на участках, расположенных вблизи рек и других водоемов.

Напорные (артезианские) воды не питаются непосредственно атмосферными осадками, а пополняются из других водоносных го- ризонтов за счет медленной нисходящей или восходящей фильтрации подземных вод через толщу относительно водоупорных пород или за счет атмосферных осадков, но из весьма отдаленных областей питания. В областях питания артезианских вод, приурочен-

ных к возвышенным формам рельефа, наряду с перемещением вод по водоносному пласту имеет место и нисходящая фильтрация их из одного водоносного горизонта в другой. В районах дренирования (пониженные участки долин основных рек, озерные впадины, морские побережья и др.) артезианские воды имеют восходящее движение из одного водоносного горизонта в другой.

В рыхлых осадочных породах (галечники, пески, глины) движение воды происходит по порам, образованным между отдельными зернами и частицами, из которых состоят эти породы. В пределах водоносного горизонта поры чаще всего распределены равномерно, поэтому движение воды также равномерное. Обычно в песках скорость перемещения подземных вод составляет от десятков сантиметров до 1-2 м в сутки, в глинистых породах - до нескольких миллиметров.

В трещиноватых скальных породах (известняки, песчаники, кварциты, граниты) вода движется по отдельным трещинам, которые распределены в породах неравномерно, в связи с этим могут встречаться локальные зоны повышенной трещиноватости, где проходят мощные потоки подземных вод. Скорость перемещения воды в этих породах может достигать нескольких километров в сутки.

На скорость движения подземных вод оказывает влияние не только состав горных пород, но и интенсивность водообмена. Ин- тенсивность водообмена характеризует время, в течение которого вода, находящаяся в водоносном горизонте, полностью замещается новой, поступающей за счет инфильтрации атмосферных осадков, поверхностных вод и т.д. Полный водообмен водоносных горизонтов обычно происходит в течение сотен, тысяч лет и более, причем для более поверхностно залегающих горизонтов сроки полного водообмена меньше. На интенсивность водообмена также влияют проницаемость горных пород, рельеф местности. В горных районах, рельеф которых расчленен глубокими долинами, интенсивность водообмена выше, чем в равнинных районах со слаборазвитой сетью оврагов. Наконец, питание подземных вод и водообмен водоносных горизонтов менее выражены в засушливых областях, чем в зонах с влажным климатом. Таким образом, на миграцию радионуклидов в подземных водах в зависимости от гидрогеологических условий будет влиять соотношение скорости движения подземных вод к интенсивности их разбавления.

Подземные воды при их движении взаимодействуют с горными породами. Это взаимодействие сводится к процессам выщелачивания и растворения пород и, наоборот, к процессам сорбции породами ряда веществ, содержащихся в воде. Сорбция породами химических веществ в основном определяется ионообменными процессами и поглотительной способностью пород, заключающейся в том, что ряд веществ, находящихся в воде, может давать нерастворимые соединения при взаимодействии с элементами, содержащимися в горных породах. Радиоактивные изотопы, подобно макрокомпонентам природной воды, поглощаются горными породами. Однако этому процессу свойственны и осо- бенности, определяющиеся чрезвычайно малой концентрацией радиоактивных продуктов (за исключением природного урана, который может содержаться в подземных водах в макроколичествах). Сорбционная способность горных пород составляет в среднем десятки миллиграмм-эквивалентов на 100 г природного сорбента, поэтому поглотительная емкость горных пород всегда намного выше возможного содержания в воде радионуклидов. Степень их поглощения породами зависит от химических свойств сорбирующих изотопов. Так, трехвалентный плутоний поглощается породой наиболее интенсивно, четырехвалентный плутоний - менее интенсивно, а двухвалентный - плохо. Четырехвалентный уран (в восстановительной среде) плохо растворим и практически не мигрирует в подземных водах, а шестивалентный высокоподвижен.

В ряде работ отечественных исследователей было отмечено, что с увеличением солевого состава раствора уменьшается поглоще- ние сорбентами радионуклидов. Так, с повышением концентрации ионов натрия и калия снижается сорбция изотопов цезия и стронция.

Степень поглощения радиоактивных продуктов зависит от типа горных пород, т.е. от их минералогического, химического, механического состава, а также от структуры и сложения породы. В табл. 44 приведены коэффициенты распределения радиоизотопов между природными сорбентами и водой гидрокарбонатно-кальциевого состава (коэффициент распределения - отношение концентрации радиоактивного элемента в горной породе к равновесной концентрации этого элемента в растворе, находящемся в соприкосновении с данным природным сорбентом).

Таблица 44. Распределение некоторых радиоизотопов между природными сорбентами и водой (по А. С. Белицкому и Е.И. Орловой)

С увеличением в породе числа мелких глинистых частиц и ионообменной емкости сорбентов возрастает сорбционная способность породы.

В миграции радионуклидов в подземных водах важны не только процессы сорбции отдельных элементов, но и явления десорбции, которые могут наблюдаться при резком уменьшении удельной активности воды. Степень десорбции изотопов в значительной степени зависит от механизмов поглощения отдельных радиоэлементов горными породами. Легче всего десорбируются изотопы тех элементов, которые сорбируются породой по ионообменному механизму поглощения.

Каков же характер миграции радионуклидов в подземных водах в действительности? На основании экспериментальных исследова- ний в натурных условиях и данных ионообменной хроматографии, используемой для прогнозирования миграции радиоактивных продуктов с подземными водами, разработаны методы оценки этого процесса при проникновении радионуклидов в грунтовые воды с поверхности земли, перемещении вод в водоносных горизонтах, а также при фильтрации вод, содержащих радиоактивные изотопы, через водоупорные пласты, дающие удовлетворительные результаты. Как показали материалы расчетов, например, через 40 лет после загрязнения земли ⁹⁰Sr на глубине 1 м его относительное содержание в воде, проникающей через делювиальные глины, со- ставит около 4?10^-3, а через 100 лет на глубине глины 1 и 2-3 м относительное содержание его будет соответственно 8?10^-4 и 2?10^-5 исходного. Таким образом, покровные глинистые породы интенсивно задерживают ⁹⁰Sr в инфильтрирующихся водах. Однако при массивном загрязнении поверхности земли на больших территориях в районах с грунтом повышенной фильтрационной способности (супесь, легкий суглинок) не исключено попадание стронция в неглубоко залегающие грунтовые воды через десятки лет. Оценка возможного их распространения из одного артезианского горизонта в другой свидетельствует о том, что даже при облегченной фильтрации вод через глинистые породы скорость движения воды, содержащей радиоактивные изотопы, будет достигать всего лишь 0,65 м за 10 лет и 1,3 м за 100 лет. Поэтому основная роль в их миграции в подземных водах принадлежит горизонтальному распространению по водоносному горизонту. При постоянном поступлении в водоносные горизонты через поглощающую скважину

⁹⁰Sr в зависимости от структуры осадочной породы и расхода поступающих растворов радиус распространения зоны с относительным содержанием этого изотопа до 50% исходного через 100 лет может быть в пределах от 50 до 550 м и более. В трещиноватых породах этот радиус может достигать десятков километров.

Таким образом, приведенные сведения позволяют сделать вывод: в большинстве случаев миграция искусственных радионуклидов в подземных водах по сравнению с водами открытых водоемов в значительной мере ограничена.

Контрольные вопросы

1. Каково поведение радиоактивных аэрозолей в атмосферном воздухе при ядерных взрывах?

2. Какова скорость очистки тропосферных загрязнений от радиоактивных аэрозолей?

3. Какова скорость очистки стратосферы от долгоживущих осколков деления?

4. По каким широтам отмечался максимум глобальных выпадений долгоживущих радионуклидов?

5. Какие факторы предопределяют поведение радионуклидов, поступающих в атмосферный воздух через дымовые трубы?

6. Каковы пути возможного поступления радионуклидов в растения?

7. Какие условия обусловливают степень накопления радионуклидов в растениях?

8. Каковы поведение и пути миграции радионуклидов в поверхностных водах?

9. Каковы особенности поведения радионуклидов в подземных водах?