•    испытания ядерного оружия;

•    предприятия по добыче, переработке и получению расщепляющихся материалов и искусственных радионуклидов;

•    учреждения, предприятия и лаборатории, использующие радионуклиды в производственном процессе.

Прямым следствием подписанного по инициативе СССР в 1963 г. Договора о прекращении испытаний ядерного оружия в трех средах явилось снижение количества радиоактивных осадков, выпадающих повсеместно на нашей планете. В результате этого уменьшалось и радиоактивное загрязнение растительности, включая сельскохозяйственные культуры. Однако радиоизотопы с длительным периодом полураспада продолжают накапливаться в почве и поступать в растительный мир. Следует учитывать, что отдельные страны, не подписавшие договор (Франция, КНР, Индия, Пакистан, Северная Корея), продолжали испытания ядерного оружия. Радиоактивное загрязнение среды обусловлено в основном испытаниями ядерного оружия, которые интенсивно проводились в 1945-1980 гг. В последнее время стала доступна информация о количестве и мощности таких взрывов. В отчете НКДАР при ООН приведены данные о числе ядерных испытаний: СССР - 219, США - 197, Франция -45, Китай - 22, Великобритания - 21. Их суммарная мощность в мегатоннах составляла: СССР - 247,3, США - 153,8, Китай - 20,7, Франция - 10,2, Великобритания - 8,05, причем в тропосфере было произведено 16 взрывов, в стратосфере - 145. В настоящее время дополнительное внутреннее облучение населения планеты происходит по существу только за счет искусственных радионуклидов, появившихся в результате испытаний ядерного оружия, поэтому необходимо рассмотреть первую группу источников загрязнения окружающей среды.

При атомных взрывах образуются продукты деления ядерного горючего, которые часто называют осколками деления, а также наведенная активность; в окружающую среду поступает и некоторое количество самих расщепляющихся материалов. При взрыве термоядерных устройств дополнительно возникает радиоактивный14С. Осколки деления -сложная смесь радионуклидов, образующихся при делении атомных ядер. Ядра атомов235и или 239Ри расщепляются с образованием 80 различных осколков. Последние начинают немедленно распадаться. В результате появляется сложная смесь продуктов деления из 200 различных изотопов 36 химических элементов (рис. 9, 10), периоды полураспада которых находятся в пределах от нескольких секунд (106Rh) до 1,57?107 лет (129I).

В табл. 42 приведены изотопы, которые имеют наибольший вклад по P-излучению в зависимости от времени, прошедшего после деления 235U под действием медленных нейтронов.

Наиболее потенциально опасными осколками, ввиду их активного включения в биологический цикл и большого периода полураспада, считают 90Sr и 137Cs. Подсчитано,

Ход кривой распада для смеси продуктов деления с возрастом от нескольких дней до одного года отражает уравнение Вей-Вигнера:

Наведенная активность появляется при захвате нейтронов деления и медленных нейтронов ядрами атомов элементов, входящих в состав конструкции взрываемого устройства, воздуха, почвы или воды. При этом образуются такие радиоактивные изотопы, как 24Na, 27Mg, 31Si, 32P и др., имеющие короткий период полураспада (от нескольких минут до нескольких дней).

При атомном взрыве в цепной реакции деления участвует не все вещество заряда, а лишь некоторая его часть. Непрореагировавшие остатки плутония и урана испаряются и рассеиваются в атомном облаке. Активность этих а-излучателей по сравнению с активностью продуктов деления, возникающих при взрыве, меньшая. Наряду с продуктами распада ядерного горючего при термоядерных взрывах образуются 14С и 3Н. Из многочисленной группы образующихся радиоактивных изотопов при ядерных взрывах ведущее место в дополнительном к естественному радиационному фону облучении человека занимают радионуклиды, представленные в табл. 43.

Предприятия по добыче, переработке и получению расщепляющихся материалов и искусственных радионуклидов

К этой группе потенциальных источников загрязнения окружающей среды радионуклидами относятся предприятия атомной промышленности: урановые рудники и гидрометаллургические заводы по получению обогащенного урана (уранового концентрата), заводы по очистке урановых концентратов и изготовлению тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ), экспериментальные и энергетические реакторы, заводы по производству ядерного горючего.

Отходами, возникающими при добыче урановой руды, являются шахтные, рудные отвалы и рудничный воздух. Химический состав шахтных вод может колебаться в широких пределах и зависит от разнообразия состава урановых руд. Содержание урана в этих водах достигает 0,3-10 мг/л, радия - 0,2-3,7 Бк/л. Объем откачиваемых шахтных вод может достигать 2000 м3 в сутки и более, поэтому в течение суток в окружающую среду возможно поступление более 1 кг урана и до 0,2 мкг радия. Рудные отвалы в виде хвостов грохочения и сортировки, а также отвальные породы от подготовительных работ по химическому составу представляют собой в основном исходную руду. В этих отвалах содержатся сотые доли процента урана, радия - от 5?10-11 до 1?10'10 г/г. Вследствие вымывания и ветровой эрозии отвалов они могут становиться источниками загрязнения окружающей территории. Рудничный воздух, поступающий в атмосферу при вентилировании шахт, может содержать повышенное количество радона и его дочерних продуктов.

Основные отходы гидрометаллургических заводов - рудные пульпы, состоящие из песковой и шламовой фракций. Твердая часть этой пульпы по химическому составу близка к исходной руде, из которой выщелочено основное количество урана и небольшое количество минеральных солей. Другие радиоактивные элементы, сопутствующие урану, почти полностью остаются в твердой части пульпы. В сбрасываемых песках и шламах содержание урана 0,02-0,028%, радия в песках 2-3?10-10 г/г. Примерно 99,8% содержания радия в руде концентрируется в твердой фазе.

При переработке руды с содержанием 0,2% U3O8 на каждый килограмм извлеченного урана в виде химического концентрата приходится 0,8-0,9 т твердых и 3,13,9 т жидких отходов. Для завода, перерабатывающего около 5000 т руды в сутки, количество сбрасываемой твердой части пульпы составляет примерно 500 т, а жидкой части - около 2000 м3.

 С этим количеством отходов могут поступать в окружающую среду около 100 кг урана, 110 ГБк дочерних радиоактивных элементов и до 74 МБк радия в сутки. Приведенные данные о радиохимическом составе рудных пульп ориентировочные: они могут меняться в зависимости от состава исходных руд и методов их переработки. К жидким радиоактивным отходам гидрометаллургических заводов относятся воды прачечных и душевых, в которых содержание урана варьирует от 0,5 до 15 мг/л, радия - до 52 Бк/л, а также условно чистые воды (воды, получаемые от охлаждения машин, холодильников, вакуумнасосов и др.), где содержание урана достигает 1 мг/л. Следует отметить, что в жидких отходах может содержаться значительное количество самых разнообразных химических соединений.

С газовыми выбросами гидрометаллургических предприятий при удалении вентиляционного воздуха с участков измельчения руды, сушки, прокалки и фасовки уранового концентрата и т.д. в атмосферный воздух могут поступать радон, аэрозоли урана, радия и др.

На заводах по очистке урановых концентратов (или обогащения урана) в процессе производства возникает до 5,7 м3 жидких отходов на 1 т обогащенного урана. По радиохимическому составу эти отходы аналогичны сбросным водам обогатительных фабрик, однако они содержат меньше 226Ra. Газообразные выбросы этих заводов могут содержать гексафторид урана, урансодержащие пыли, дымы от химических процессов и механической обработки металлического урана. Урансодержащие жидкие отходы при изготовлении ТВЭЛ образуются в результате травления металлов, но объем их незначителен. В процессе обогащениях урана и изготовления ТВЭЛ появляются твердые отходы, состоящие из загрязненных вышедших из строя оборудования, шлаков, скрапа, сплавов, бумаги, тряпок и т.п.

При эксплуатации атомных электростанций и экспериментальных реакторов формируются газообразные, жидкие и твердые радиоактивные отходы. Радиоактивные газы и аэрозоли возникают в результате облучения газов и аэрозолей воздуха нейтронами в зоне реактора (например, 41Аг, 19O, 59Fe, 31Si и др.). Например, активность воздуха, удаляемого из зоны реактора атомной электростанции Академии наук РФ (Обнинск), по 41Аг составляет около 60 ГБк/ч. При однократном использовании воздуха в качестве охладителя активность отработавшего воздуха по 41 Аг может достигать 6? 105 ГБк/сут (Брукхейвенская национальная лаборатория, США).

Источниками жидких радиоактивных отходов реакторов в качестве теплоносителя могут служить вода или любые растворы. В этом случае наведенная активность, возникающая в теплоносителе первого контура, обусловлена захватом нейтронов атомами элементов, поступающих в теплоноситель в результате коррозии элементов конструкций.

Поэтому в теплоносителе обнаруживают 60Со, 59Fe и др. Кроме того, возможна диффузия продуктов деления из ТВЭЛ в теплоноситель. Другим источником жидких отходов являются бассейны выдержки ТВЭЛ, используемые для подводного хранения отработавших ТВЭЛ. Такое хранение обеспечивает необходимую защиту и отвод тепла от ТВЭЛ.

 Вода бассейнов может загрязняться продуктами деления при нарушении целостности оболочек ТВЭЛ, примесями, имеющимися на оболочках, и другими материалами, попадающими в воду бассейна при разгрузке реактора. Наконец, жидкие радиоактивные отходы (сточные воды санитарных пропускников и спецпрачечной) образуются после дезактивации оборудования и помещений.

К твердым радиоактивным отходам реакторов могут быть отнесены отдельные элементы их конструкций, подвергавшиеся воздействию потоков нейтронов, спецодежда, обувь и др.

На заводах по производству ядерного горючего, прежде всего, удаляют оболочки ТВЭЛ. Алюминиевые оболочки удаляют едким натром; при этом образуется до 2000 л раствора на 1 т отработанного топлива. Циркониевые оболочки удаляют с помощью фторида аммония; при этом образуется около 20 000 л отходов на 1 т топлива. Оболочки из нержавеющей стали удаляют серной кислотой; при этом образуется 11 000 л отходов на 1 т топлива. В указанные растворы переходит примерно 0,02% общей радиоактивности ТВЭЛ. После удаления оболочек топливо растворяют и экстрагируют уран и плутоний. В зависимости от исходного сырья (чистый уран, окись урана, циркониево -урановое топливо) для этих целей используют пурекс-процесс (растворение в горячей азотной кислоте и экстракция трибутилфосфатом), редокс-процесс (растворение в подкисленном гексоне и разделение плутония и урана на 3 экстракционных колонках и отделение их от основной массы продуктов деления при введении в нагретый рабочий раствор бихромата натрия, нитрата алюминия) и др. При указанных процессах возникают жидкие радиоактивные отходы в значительном объеме с удельной активностью до 1 Ки/л и более.

Процессы получения ядерного горючего сопровождаются образованием газообразных отходов, основная активность которых обусловлена присутствием в них значительного количества радиоактивных изотопов йода.

Учреждения, предприятия и лаборатории, использующие радионуклиды в производственном процессе

К этой группе потенциальных источников радиоактивного загрязнения окружающей среды относятся «горячие» лаборатории, радиоизотопные лаборатории и радиологические отделения медицинских учреждений, применяющие открытые радионуклиды для целей терапии, лаборатории научно-исследовательских институтов, где проводят работы с открытыми радиоактивными веществами, и т.д.

В зависимости от характера технологического процесса (фасовка радионуклидов, эксперименты с облученными на реакторах материалами, изготовление радиоактивных препаратов и т.д.) эти лаборатории могут быть источниками газообразных, жидких и твердых отходов с высоким содержанием в них разнообразных радиоактивных изотопов.

Например, при работе с открытыми радионуклидами в медицинской практике возможно образование газообразных жидких и твердых радиоактивных отходов. Так, воздух, удаляемый из боксов и вытяжных шкафов, при фасовке в них радиоактивных изотопов может содержать аэрозоли 198Au, 131I, 24Na и т.д. В результате выведения изотопов из организма больных с экскрементами (например, при лечении злокачественных новообразований щитовидной железы в организм больного вводят до 3,7?108 Бк 131I, при этом в первые сутки из организма выводится 10-15% общей его активности), а также вследствие дезактивации оборудования возникают жидкие радиоактивные отходы. К твердым радиоактивным отходам радиологических отделений относят пришедшие в негодность инструментарий и спецодежду, загрязненные радионуклидами.